Oxidative Conversion of Methane: Unravelling the Kinetics and Optimizing the Process for Alternative C₃ Production

Promovendus/a: Yonggang Cheng

Promotor(en): prof. Joris Thybaut, prof. Pedro Simao Freitas Mendes, dr. Parviz Yazdani

OCoM als een nieuw proces kent nog meerdere kritieke kwesties die moeten worden aangepakt. Een daarvan is de rol van CO₂ in OCoM. Experimentele onderzoeken zijn uitgevoerd op twee soorten conventionele OCM-katalysatoren: La-Sr/CaO en NaMnW/SiO₂. Diverse karakteriseringstechnieken, zoals N₂-adsorptie, temperatuur-geprogrammeerde desorptie/reductie (TPD/TPR) en (in-situ) röntgendiffractie (XRD), werden gebruikt om de interacties tussen de katalysator en CO₂ te bestuderen. Kinetische experimenten werden uitgevoerd onder typische OCM-omstandigheden (zonder CO₂-meetoevoer) en met CO₂-meetoevoer om de invloed ervan te observeren. Daarnaast werden de effecten van CO₂ onderzocht in zowel zuurstofrijke als zuurstofarme omgevingen, waarbij rekening werd gehouden met de potentiële rol van CO₂ als oxidatiemiddel. Kinetische modellering werd ook uitgevoerd op de La-Sr/CaO-katalysator, die gevoeliger bleek te zijn voor de effecten van CO₂-meetoevoer. Experimentele resultaten gaven aan dat CO₂ aanzienlijke invloed heeft op de eigenschappen van deze katalysator. Om deze invloeden beter te begrijpen, werd kinetische modellering toegepast om zowel de ongemodificeerde La-Sr/CaO-katalysator als de door CO₂ gemodificeerde versie te bestuderen met behulp van een interne microkinetisch model. Door middel van regressieanalyse werden twee verschillende sets kinetische parameters verkregen. Het bestuderen van deze kinetische parameters biedt inzicht in hoe CO₂ het katalytische proces beïnvloedt.