Catalysis and Kinetics of Bio-Based Pathways to 1,3-Butadiene

Promovendus/a: Beruk Alemu Bekele

Promotor(en): prof. Joris Thybaut, dr. ir. Jeroen Poissonnier

Een van de belangrijkste uitdagingen van de 21ste eeuw is de overgang van op fossiele brandstoffen gebaseerde chemicaliën en brandstoffen naar hernieuwbare en milieuvriendelijke alternatieven. Dit proefschrift richt zich op 1,3-butadieen (BD), een essentieel industrieel bouwblok, en onderzoekt een biogebaseerde productieroute die in lijn ligt met de principes van groene chemie. 2,3-butaandiol (2,3-BDO) wordt bestudeerd als een hernieuwbare grondstof voor de katalytische omzetting naar BD via heterogene katalyse. Hoewel bekend is dat dubbele dehydratie van 2,3-BDO leidt tot BD, vereist het bereiken van een efficiënte selectiviteit en omzetting een duidelijk inzicht in de onderliggende katalytische mechanismen. Twee metaaloxidekatalysatoren werden onderzocht via een combinatie van experimentele studies en kinetische modellering. De resultaten tonen twee verschillende dehydratiemechanismen aan: een E2-achtig mechanisme op katalysatoren met gebalanceerde zuur-base eigenschappen (ZrO2), en een E1cb-achtig mechanisme op katalysatoren met overwegend basisch karakter (Sc2O3). Mechanistische vergelijking wijst uit dat de base-gedomineerde route gunstiger is, omdat ze de competitie tijdens de vorming van het cruciale intermediair 3B2OL vermindert. Deze bevindingen bieden mechanistische inzichten voor het ontwerp van katalysatoren voor BD-productie uit 2,3-BDO, en het bijbehorende kinetische model kan worden gebruikt als hulpmiddel bij het evalueren en optimaliseren van reactorconfiguraties in verdere procesontwikkeling.