Towards greener and milder ways to prepare and use transition metal-NHC complexes in catalysis

Promovendus/a: Sébastien Guillet

Promotor(en): Prof. dr. Steven Nolan, Prof. dr. Catherine Cazin

Om chemici te helpen hun procedures voor de bereiding en toepassing van transitiemetalal N-heterocyclische carbeen katalysatoren te verbeteren, richt dit proefschrift zich op de ontwikkeling van nieuwe manieren om deze zeer populaire familie van organometaalverbindingen te behandelen. Na het bespreken van de geschiedenis, het potentieel en de huidige uitdagingen van dit onderzoeksgebied, geeft dit manuscript verslag van de inspanningen om de procedure voor veelgebruikte palladium-prekatalysatoren beter te begrijpen en te verbeteren, waarbij een zeer toxisch oplosmiddel niet meer nodig is. Geïnspireerd door deze procedure werd dezelfde strategie aangepast aan een over het hoofd geziene klasse van rhodiumcomplexen, waarbij het mechanisme en de tussenproducten die bij de synthese een rol spelen, werden onderzocht. Deze nieuwe en gemakkelijke syntheseroute zal bijdragen tot de ontwikkeling van toepassingen van deze klasse van verbindingen. Verschillende voorbeelden van die toepassingen worden beschreven: van elektronische evaluatie van liganden tot solventvrije hydrosilylering van alkenen in de context van een polymeer upcycling project. Uiteindelijk wordt een andere vorm van groenere katalyse ontwikkeld om toegang te krijgen tot hoogwaardige verbindingen met vier ringen, waarbij gebruik wordt gemaakt van de fotofysische eigenschappen van een nieuw goudcomplex.