Organic and polymer synthesis using a Pd-functionalized superparamagnetic nanoparticle catalyst

ic-school-black-48dp-14
Categorie
Doctoraatsverdediging
Datum
2020-02-04 17:00
Locatie
KU Leuven, Auditorium Kasteel, 01.07 - Kasteelpark Arenberg 1
3001 Leuven, België

Promovendus/a: Amaury De Cattelle

Promotor(en): Prof. dr. Guy Koeckelberghs, Prof. dr. Thierry Verbiest

Herbruikbare katalysatoren zijn alom beschreven, maar beschikken over een aantal belangrijke nadelen. Ten eerste kunnen niet alle herbruikbare katalysatoren worden verwijderd met een eenvoudige scheidingsmethode zoals magnetische precipitatie. Ten tweede maken veel recycleerbare katalysatoren gebruik van palladium-coördinerende liganden, wat resulteert in tijdrovende katalysatorsynthese en hoge kosten. Bovendien wordt de reductie van het transitiemetaal op het nanodeeltje uitgevoerd in aanwezigheid van een toxisch reductiemiddel. Ten derde wordt er weinig onderzoek gedaan naar alternatieve verwarmingsmethoden voor gekatalyseerde reacties. Via een alternatieve verwarmingsmethode zou het mogelijk moeten zijn om lokaal warmte te induceren op het katalytisch centrum, zonder het gehele reactiemedium te verwarmen. Op deze manier is het mogelijk om de controle en veiligheid van de reactie te verhogen, aangezien het reactiemedium als koelmiddel kan fungeren, en om de energiekosten te verlagen.

Dit werk introduceert een nieuwe recycleerbare katalysator die kan worden toegepast in chemische reacties en polymerisaties die worden geïnduceerd door thermische verwarming of door het gebruik van een alternatieve verwarmingsbron. In het eerste deel van dit proefschrift werd een Pd-gefunctionaliseerd magnetiet-nanodeeltje gebruikt voor het onderzoek naar thermische reacties. De katalysator bleek magnetisch te kunnen worden verwijderd en herbruikt voor de Suzuki- en Sonogashira-reactie. Het was echter niet mogelijk om de Stille-reactie uit te voeren met behulp van deze Pd-gefunctionaliseerde magnetiet-nanodeeltjes als gevolg van een vergiftiging van de katalysator. In het tweede en derde deel werden Pd-gefunctionaliseerde magnetiet-gebaseerde nanodeeltjes geïmplementeerd in reacties gebruik makende van alternatieve verwarmingsmethoden, namelijk magnetische verwarming en fotothermische verwarming. Daarvoor werden respectievelijk Pd-gefunctionaliseerde magnetiet-nanodeeltjes en Pd-gefunctionaliseerde kern-schil nanodeeltjes,bestaande uit een magnetietkern omgeven door een gouden schil, gebruikt. Positieve resultaten werden verkregen bij het gebruik van deze alternatieve verwarmingsmethoden in de Suzuki-reacties, met de mogelijkheid om het katalysatorsysteem te hergebruiken na magnetische scheiding. Het laatste deel van dit proefschrift handelt over de implementatie van een gemakkelijk verwijderbaar Pd-gefunctionaliseerd magnetiet-nanodeeltje voor de synthese van een geconjugeerd polymeer, namelijk poly(fenyleen ethynyleen). Naast hergebruik vermindert ook de hoeveelheid onzuiverheden (als gevolg van de aanwezigheid van de katalysator), wat van groot belang is voor verdere toepassingen.
 
 

Alle datums

  • 2020-02-04 17:00

Powered by iCagenda